【成果簡介】

近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強(qiáng)磁場科學(xué)中心熊奕敏課題組副研究員曹亮與中科院上海應(yīng)用物理研究所高興宇課題組、蘇州大學(xué)孫寶全課題組合作，發(fā)現(xiàn)提高有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦薄膜結(jié)晶相純度尤其是表面結(jié)晶相純度，能有效消除鈣鈦礦太陽能電池器件遲滯效應(yīng)和提升器件性能，并且器件遲滯效應(yīng)的消除并不依賴于器件結(jié)構(gòu)。此項研究揭示了鈣鈦礦結(jié)晶相純度尤其是表面結(jié)晶相純度對器件J-V遲滯效應(yīng)有重要影響。相關(guān)研究成果以題為“Enhanced Crystalline Phase Purity of CH3NH3PbI3-xClx Film for High-Efficiency Hysteresis-Free Perovskite Solar Cells”發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 表征結(jié)果

(a)掠入射XRD測量示意圖，以及有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦薄膜的掠入射XRD譜(X光入射角度2度)。

(b)CH3NH3PbI3-xClx薄膜二維GI-XRD譜。

(c)優(yōu)化薄膜后處理條件后測量的二維GI-XRD譜。

(d， e)基于 r-和g-鈣鈦礦薄膜的反式P-i-N結(jié)構(gòu)器件J-V曲線。

(f， g)為正式N-i-P結(jié)構(gòu)器件J-V曲線。

圖2 示意圖

(a)r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的Pb 4f7 / 2光譜。

(b)r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的I 3d5 / 2光譜。

(c)r-鈣鈦礦和g-鈣鈦礦薄膜的N 1s核心級光譜。

【研究內(nèi)容】

探索新能源材料及器件、利用太陽能應(yīng)對能源危機(jī)已成為一項重要課題。在短短的幾年內(nèi)，有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率已提升到22.1%，接近單晶硅太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率(26.3%)。因而，有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦(ABX3型結(jié)構(gòu))材料被認(rèn)為是下一代太陽能電池材料的有力競爭者。然而，有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池走出實驗室實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化和商業(yè)化仍存在一些問題，如提升高效器件的穩(wěn)定性、降低遲滯效應(yīng)及實現(xiàn)大面積制備等。

目前廣泛報道的快速退火方法制備的鈣鈦礦太陽能電池器件的J-V曲線表現(xiàn)出明顯的遲滯效應(yīng)。論文研究人員利用上海光源的掠入射X射線衍射(GIXRD)對制備的CH3NH3PbI3-xClx薄膜進(jìn)行了系統(tǒng)表征。通過改變X射線的探測深度發(fā)現(xiàn)鈣鈦薄膜結(jié)晶相不純，尤其是薄膜表面存在明顯的多相結(jié)構(gòu)。

為了明確有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦薄膜結(jié)晶相純度，尤其是表面相純度對器件遲滯效應(yīng)和性能的影響，研究人員通過優(yōu)化后處理條件提高了的CH3NH3PbI3-xClx薄膜的結(jié)晶相純度，消除了薄膜表面的多相結(jié)構(gòu)。基于此類薄膜的器件未表現(xiàn)明顯遲滯效應(yīng)，且光電轉(zhuǎn)換性能得到進(jìn)一步提升。

值得說明的是，器件遲滯效應(yīng)的消除并不依賴于器件結(jié)構(gòu)，即正式N-i-P結(jié)構(gòu)或反式P-i-N結(jié)構(gòu)，揭示了鈣鈦礦結(jié)晶相純度尤其是表面結(jié)晶對器件J-V遲滯效應(yīng)和性能有主要影響。結(jié)合XPS和SEM結(jié)果，充分說明有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦薄膜表面結(jié)晶相純度影響表面或者晶界處低配位的Pb和I離子。這些離子作為電荷陷阱，導(dǎo)致遲滯效應(yīng)及低光電轉(zhuǎn)化效率。因此，提高鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶性、尤其是表面的結(jié)晶相純度，有利于開發(fā)高性能無遲滯有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池。

中科院上海應(yīng)物所楊迎國、馮尚蕾和蘇州大學(xué)許衛(wèi)東為本文共同第一作者，高興宇、曹亮和孫寶全為論文共同通訊作者。該研究成果得到了上海光源BL14B衍射線站、國家自然科學(xué)基金項目、中科院百人計劃項目等的資助。